k体育官方网站刘开辉教授、王恩哥院士与中国科学院物理研究所白雪冬研究员等多团队联合提出了一种倾斜台阶面调控二维晶体相结构的新机制。通过在单晶镍衬底表面构造平行排列的高台阶,同时设计台阶倾斜面和平台面之间的精确夹角,实现了对于单个氮化硼晶畴的逐层同向排列、一致滑移的堆垛锁定和对于所有氮化硼晶畴取向协同的生长控制,首次获得了二维菱方相单晶氮化硼晶体。2024年5月1日,相关研究成果以“倾斜边缘外延铁电单晶菱方氮化硼”(Bevel-edge epitaxy of ferroelectric rhombohedral boron nitride single crystal)为题,在线发表于《自然》(Nature)。
二维晶体丰富的相结构,为研究强关联电子学、体光伏光电子学、非线性量子光学等诸多前沿物理领域提供了广阔平台,也为先进电子器件、能源转换存储、二维光学晶体等实际应用领域带来了变革机遇。实现相结构的有效调控,是二维晶体的一大发展关键。然而,由于热力学限制,天然存在的和人工合成的二维晶体,都倾向于表现为能量最低的热力学稳定相;如何实现二维晶体亚稳相的制备,迄今为止仍是一个科学难题。
以氮化硼材料为例,理论上,要制备热力学亚稳定的菱方相单晶,有三个必要条件:(1)打破相邻层间硼-氮键反向排列能量最优的状态(即六方氮化硼的AA’A堆垛构型),实现所有层中的硼-氮键均同向排列;(2)诱导相邻两层氮化硼均沿armchair方向恒定滑移硼-氮键长的半整数倍,保证层间纯相ABC堆垛,而不存在ABA堆垛;(3)确保每个菱方氮化硼的晶畴取向均一致,最终能无缝拼接成一个大面积单晶。
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图1:倾斜台阶边缘锁定菱方氮化硼生长的物理机制
针对上述要求,刘开辉课题组与中国科学院物理研究所白雪冬研究员等合作开发了一种倾斜高台阶边缘逐层锁定氮化硼晶畴层间滑移矢量的生长方法(图1)。通过优选镍(100)面作为平台面匹配氮化硼层间晶格周期、镍(110)面作为倾斜面诱导氮化硼逐层滑移2.5倍硼-氮键长,最终在4 × 4 cm2单晶镍表面合成了厚度2.2-12 nm可调的单晶纯相菱方氮化硼薄膜。系统的测试证明,该薄膜存在随厚度逐层累积的纵向极化,且极化方向可以通过外加电场改变氮化硼堆垛构型的方式而改变,表现出了可操纵的铁电特性。该工作有望推动单晶少层菱方氮化硼薄膜作为多功能二维介电材料的发展,并为其它二维晶体相结构调控生长提供了一条可行路径。
中国科学院物理研究所王理副研究员、北京大学博士生戚嘉杰、华南师范大学魏文娅博士和西湖大学博士生吴梦奇为论文共同第一作者;中国科学院物理研究所白雪冬研究员、北京大学刘开辉教授、西湖大学郑小睿研究员、深圳先进技术研究院丁峰教授和中国科学院物理研究所王理副研究员为论文共同通讯作者。其他主要合作者还包括北京大学王恩哥院士、高鹏教授、吴慕鸿副研究员,华南师范大学徐小志教授,上海科技大学王竹君教授,华中科技大学吴梦昊教授,中国科学院物理研究所王文龙研究员,松山湖材料实验室许智研究员,中国人民大学刘灿副教授等。
研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、腾讯基金会探索奖等相关项目及北京大学纳光电子前沿科学中心、量子物质科学协同创新中心、轻元素先进材料研究中心、松山湖材料实验室和天津国家超算中心等的大力支持。
论文原文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-024-07286-3